อรุณ ภาณุพงศ์ เข้ารับราชการในสังกัดกระทรวงการต่างประเทศ ปฏิบัติหน้าที่ประจำในต่างประเทศ เคยประจำที่สถานทูตในประเทศฝรั่งเศส ต่อมาได้รับแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงการต่างประเทศ (ครม.41, 42)[3][4] และเป็นรัฐมนตรีประจำสำนักนายกรัฐมนตรี (ครม.44)[5] ในรัฐบาลพลเอก เปรม ติณสูลานนท์

ศ.ดร.อรุณ ภาณุพงศ์ เคยปฏิบัติหน้าที่เป็นอาจารย์พิเศษ สอนวิชากฎหมายให้กับนักศึกษาคณะนิติศาสตร์ มหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ และเคยได้รับแต่งตั้งเป็นสมาชิกสภานิติบัญญัติแห่งชาติ ในปี พ.ศ. 2516[6]